On the Interface Interaction between Cobalt Phthalocyanines and Molybdenum Disulfide

Abstract

Diese Dissertation untersucht die Wechselwirkungen an der Grenzfläche zwischen Cobalt-Phthalocyaninen und Molybdändisulfid (MoS2), wobei der Schwerpunkt auf der Möglichkeit liegt, die optoelektronischen Eigenschaften für den Einsatz Halbleitergeräten zu optimieren. Motiviert durch die Vielseitigkeit von Übergangsmetall-Dichalkogeniden (TMDCs) in Anwendungen wie Feldeffekttransistoren, Photovoltaik und flexibler Elektronik untersucht die Arbeit, wie molekulare Funktionalisierungen elektronische Strukturen und Grenzflächendynamiken beeinflussen. Die Forschung nutzt fortschrittliche spektroskopische Techniken wie die Photoelektronenspektroskopie (PES), die Röntgenabsorptionsspektroskopie (XAS) und die winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie (ARPES). Diese Untersuchungen zeigen, dass CoPc und sein perfluoriertes Derivat Cobalt-Hexadecafluorphthalocyanin (CoPcF16) unterschiedliche Grenzflächenverhalten aufweisen. CoPc bewirkt eine signifikante n-Dotierung in MoS2, gekennzeichnet durch Bandverbiegung und eine Verschiebung des Oberflächendipols, während CoPcF16 eine p-Dotierung durch einen Bandlückenzustand nahe dem Valenzbandmaximum hervorruft. Darüber hinaus unterscheidet sich die molekulare Orientierung von Cobalt-Phthalocyaninen auf MoS2-Substraten je nach Schichtdicke: auf MoS2 Monolagen zeigen die Phthalocyanine eine geneigte Orientierung im Gegensatz zu flachliegenden Konfigurationen auf bulk (viele Lagen) MoS2 Substraten. Diese Erkenntnisse können neue Möglichkeiten bezüglich des Designs organisch-anorganischer Heterostrukturen ermöglichen und vertiefen das Verständnis von Dotierungsmechanismen und molekularen Orientierungseffekten bei organischen-anorganischen Heterostrukturen. Die Arbeit trägt zudem zum europäischen „Coupled Organic Inorganic Nanostructures for Fast, Light-induced Data Processing“ (COINFLIP) Projekt des Europäischen Forschungsrates bei, das darauf abzielt, ultraschnelle optische Schalter und neuartige Materialarchitekturen zu entwickeln, und dem Ziel diese Ergebnisse als Grundlage für nächste Generationen optoelektronischer Anwendungen zu nutzen.

This dissertation examines the interfacial interactions between cobalt phthalocyanines and molybdenum disulfide (MoS2), focusing on their potential for tailoring optoelectronic properties in advanced semiconductor devices. Motivated by the versatility of transition metal dichalcogenides (TMDCs) in applications such as field-effect transistors, photovoltaics, and flexible electronics, this study explores how molecular functionalization impacts electronic structures and interfacial dynamics. The research utilizes advanced spectroscopic techniques such as photoelectron spectroscopy (PES), X-ray absorption spectroscopy (XAS), and angle-resolved photoelectron spectroscopy (ARPES). These methods reveal that CoPc and its perfluorinated derivative, hexadecafluoro cobalt phthalocyanine (CoPcF16), exhibit distinct interfacial behaviors. CoPc induces significant n-type doping in MoS2, characterized by band bending and a surface dipole shift, whereas CoPcF16 promotes p-type doping through a bandgap state near the valence band maximum. Additionally, the molecular orientation of cobalt phthalocyanines on MoS2 substrates diverges based on the numbers of substrate layers: on monolayers of MoS2 the phthalocyanines show a tilted orientation, contrasting with flat-lying configurations on bulk (multiple layers) MoS2 substrates. These findings offer insights into the design of organic-inorganic heterostructures, advancing the understanding of doping mechanisms and molecular orientation effects for organic-inorganic heterostructures. The work also contributes to the European “Coupled Organic Inorganic Nanostructures for Fast, Light-induced Data Processing” (COINFLIP) project, funded by the European Research Council, which seeks to develop ultra-fast optical switches and novel material architectures, positioning these results as foundational for next-generation optoelectronic applications.